Bewertung der Konnektivität zwischen einem darüber liegenden Grundwasserleiter und einer Kohleflözgasressource mithilfe von Methanisotopen, gelöstem organischem Kohlenstoff und Tritium

Scientific Reports Band 5, Artikelnummer: 15996 (2015) Diesen Artikel zitieren

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Die Produktion von Kohleflözgas (CSG) kann Auswirkungen auf die Qualität und Quantität des Grundwassers in angrenzenden oder darüber liegenden Grundwasserleitern haben. Um diese Auswirkungen zu bewerten, müssen wir die Hintergrundchemie des Grundwassers bestimmen und geologische Pfade der hydraulischen Konnektivität zwischen Grundwasserleitern kartieren. Im Südosten von Queensland (Qld), Australien, einer weltweit wichtigen CSG-Explorations- und Produktionsprovinz, haben wir die hydraulische Verbindung zwischen den Walloon Coal Measures (WCM, der Zielformation für die Gasproduktion) und dem darüber liegenden Condamine River Alluvial Aquifer (CRAA) kartiert. unter Verwendung der Methankonzentration (CH4) im Grundwasser und der Isotopenzusammensetzung (δ13C-CH4), der Tritiumkonzentration (3H) im Grundwasser und der Konzentration gelösten organischen Kohlenstoffs (DOC). Eine kontinuierliche mobile CH4-Untersuchung neben CSG-Entwicklungen wurde verwendet, um die aus dem WCM abgeleitete Quellensignatur von CH4 zu bestimmen. Trends in der Grundwasser-δ13C-CH4-Konzentration gegenüber der CH4-Konzentration in Verbindung mit der DOC-Konzentration und der 3H-Analyse identifizieren Orte, an denen CH4 im Grundwasser der CRAA höchstwahrscheinlich aus dem WCM stammt. Die Methodik ist in unkonventionellen Gasentwicklungsregionen weltweit weit verbreitet und liefert einen Frühindikator für geologische Pfade der hydraulischen Konnektivität.

Die unkonventionelle Gasförderung, die für die globale Energiewirtschaft immer wichtiger wird, steht im Mittelpunkt großer Umweltfragen. Debatten über die Auswirkungen der Gasproduktion können von Behauptungen über CH4-Lecks und -Emissionen abhängen, aber die Methoden zur Identifizierung von Gasquellen sind bisher schwach. Die Produktion von unkonventionellem Gas erfordert typischerweise die gemeinsame Entnahme sehr großer Grundwassermengen pro Tag, was sich auf den Grundwasserspiegel in benachbarten Grundwasserleitern auswirken kann1,2. Ein weiteres Umweltproblem sind die Auswirkungen der Gasmigration auf oberflächennahe Grundwasserressourcen1,2,3,4,5. Jüngste Studien rund um Schiefergas-Produktionsstandorte in den USA berichten von erhöhten CH4-Werten in Grundwasserleitern bis zu zwei Kilometer von den Produktionsbohrungen entfernt6,7. Neuere Studien haben argumentiert, dass dies möglicherweise nicht auf die Schiefergasproduktion zurückzuführen ist8,9. Obwohl die Forschung weitgehend mit Schiefergasentwicklungen in den USA in Verbindung gebracht wird1,2,3,4,5,6,7,8,9, begleiten ähnliche Probleme im Zusammenhang mit der hydraulischen Konnektivität von Grundwasserleitern auch CSG-Entwicklungen weltweit. Es ist klar, dass eine Methodik zur Quantifizierung potenzieller Auswirkungen der unkonventionellen Gasproduktion entwickelt werden muss, ebenso wie ein Verständnis der bestehenden Wege der hydraulischen Konnektivität vor einer nennenswerten Gasproduktion.

Diese Forschung testet die Hypothese, dass CH4 zur Kartierung von Zonen und zur Identifizierung von Wegen der hydraulischen Konnektivität zwischen einem Gasproduktionsstandort und einem angrenzenden Süßwassergrundwasserleiter verwendet werden kann. Natürliche Verbindungswege können über Verwerfungen, Bruchnetzwerke und durchlässige Sedimentformationen verlaufen10. Es gibt auch potenzielle Wege der hydraulischen Konnektivität über stillgelegte Explorationsbohrungen und fehlerhafte Bohrlochverrohrungen11,12.

Frühere Studien in den USA in der Nähe der Schiefergasproduktion nutzten stabile Isotope, um CH4-Quellen im flachen Grundwasser zu identifizieren13,14. Diese Studie testet zum ersten Mal die Eignung der gemeinsamen Verwendung von δ13C-CH4, der DOC-Konzentration [DOC] und der 3H-Aktivität im Grundwasser zur Bewertung der hydraulischen Konnektivität. Diese drei Messungen liefern erhebliche Einblicke in die Wege der Grundwasser- und Gasbewegung, weil:

- 3H-Aktivitäten liefern Informationen über Grundwasserverweilzeiten und Neubildungspfade,

- [DOC] liefert ein Maß für den Kohlenstoffeintrag, entweder aus der Flussneubildung oder der Aufwärtswanderung von CH4 aus einem Kohleflöz, und

- δ13C-CH4 kann zur Charakterisierung der potenziellen CH4-Quellen in einem Grundwasserleiter verwendet werden.

Die Eignung der Verwendung von 3H, [DOC] und δ13C-CH4 als Schlüsselparameter zur Identifizierung von Standorten, an denen eine hydraulische Verbindung zwischen einem Süßwassergrundwasserleiter und einem darunter liegenden unkonventionellen Gasreservoir besteht, wird im Folgenden ausführlich beschrieben. Die Methodik wird auf eine Untersuchung der hydraulischen Konnektivität zwischen dem Ziel-WCM (im internationalen Maßstab eine große unkonventionelle Gasförderung) und der darüber liegenden CRAA angewendet, die bewässerte landwirtschaftliche Regionen mit Wasser versorgt und Rohstoffe im Wert von einer Milliarde Dollar produziert. Die hier vorgestellten Methoden sind auf die vielen großen und geologisch ähnlichen CSG-Ressourcen weltweit anwendbar, einschließlich derjenigen aus den USA, Indien, China und Südafrika15, da wir geochemische Parameter messen, die allen Sedimentsystemen gemeinsam sind.

In Australien haben die CSG-Exploration und -Produktion im letzten Jahrzehnt im gesamten südöstlichen Queensland rasch zugenommen (Abb. 1)15. Dies hat in der Öffentlichkeit erhebliche Besorgnis über die Auswirkungen auf angrenzende Grundwasserleiter hervorgerufen, die zur Unterstützung der Bewässerungslandwirtschaft, der Viehbestände und der häuslichen Wasserversorgung dienen. Die Nähe der Gasförderung zu Grundwasserleitern, die für die Bewässerung oder die häusliche Wasserversorgung genutzt werden, ist für viele CSG-Produktionsstandorte weltweit üblich. In dieser Studie untersuchen wir das Grundwasser aus der unbegrenzten CRAA, die in der Vergangenheit 81,4 GL/Jahr Wasser für die Bewässerungslandwirtschaft geliefert hat16. Dieser Grundwasserleiter befindet sich unmittelbar östlich der expandierenden CSG-Projekte Daandine und Kogan North, die 2006 mit der Produktion begannen17. Derzeit gibt es im Umkreis von 50 km um die Westgrenze des CRAA etwa 500 produzierende Bohrlöcher (Abb. 1). Die Zielgasressource für Produktionsbohrungen (WCM) beginnt etwa 300 m unter der Erdoberfläche18.

Lageplan, der die Ausdehnung der untersuchten Region im Condamine-Einzugsgebiet im Südosten von Queensland zeigt.

Das schattierte Polygon beschreibt die Ausdehnung des Bewässerungsgebiets53. Die Standorte der CSG-Produktions- und Explorationsbohrungen werden als blaue Kreise54 und die beprobten Bewässerungsbohrungen als weiße Kreise dargestellt. Die rote Linie markiert die kontinuierliche mobile CH4-Messroute rund um das Bewässerungsgebiet. Das schwarze Quadrat zeigt den Kartenbereich in Abb. 3a (Karte erstellt in QGIS; Daten und Bilder: MapQuest, Open Street Map und Mitwirkende, CC-BY-SA55. Geändert mit Corel Painter 201556).

Es liegen nicht genügend grundlegende CH4-Daten zur oberflächennahen Umgebungsluft und zu gelöstem Gas im Grundwasser im Condamine-Einzugsgebiet vor19,20,21 und unser Verständnis des Ausmaßes der hydraulischen Verbindung zwischen dem WCM und dem CRAA ist begrenzt. Owen et al.20. nutzte die Hauptkomponentenanalyse (PCA), um die Konnektivität anhand historischer geochemischer Hauptionendaten aus 879 Bohrlöchern innerhalb der CRAA und des angrenzenden Surat-Beckens zu untersuchen. Sie kamen zu dem Schluss, dass „im Allgemeinen keine Beziehungen zwischen dem CSG-Grundwasser im WCM und dem alluvialen Grundwasser beobachtet wurden.“20 Hauptionen wandern zwischen Grundwasserleitern durch Advektion, und es müsste eine erhebliche Wasserbewegung zwischen den Formationen stattfinden, damit eine geochemische Vermischung sichtbar wird. Sie untersuchten weder [DOC] noch die CH4-Konzentration [CH4] noch die Isotopenzusammensetzung (δ13C-CH4) im Grundwasser. Eine weitere Studie in der Region, bei der 3H, gelöste anorganische Kohlenstoffisotope (δ13C-DIC) und Sr-Isotope (87Sr/86Sr) verwendet wurden, ergab, dass es bei der Verwendung herkömmlicher Tracer zur Bewertung der Grundwasserleiterkonnektivität Einschränkungen gab22. Die Autoren kamen zu dem Schluss, dass „andere innovative Tracer getestet werden müssen, um Wechselwirkungen zwischen Grundwasserleitern in CSG-Umgebungen zu bestätigen“22.

Das gesamte Untersuchungsgebiet liegt im Surat-Becken, das Teil des Great Artesian Basin (GAB) im Südosten Qlds ist (Abb. 1). Die Einheiten des GAB, einschließlich des WCM, variieren lokal zwischen halb-begrenzten und begrenzten Einheiten23 und das WCM liegt stellenweise unmittelbar unter dem CRAA (Abb. 2)24.

Geologischer Querschnitt entlang AA' in Abb. 1 (angepasst aus dem KCB-Abschlussbericht26).

Die Ablagerungsumgebung des Surat-Beckens bestand im späten Trias-Jura-Zeitalter hauptsächlich aus Fluvio-Lakustrinen und in der Kreidezeit aus flachen Meeres- und Küstengebieten, ähnlich den zugehörigen GAB-Einheiten25. Die WCM des mittleren Jura sind eine niedrigrangige CSG-Ressource im Surat-Becken25. Sie bestehen aus sehr fein- bis mittelkörnigem Sandstein, Schluffstein, Tonstein und Kohle, mit geringem Anteil kalkhaltigem Sandstein, unreinem Kalkstein und Eisenstein26. Die Kohle besteht aus zahlreichen diskontinuierlichen dünnen Linsen, die durch Sedimente mit geringer Durchlässigkeit getrennt sind27. Die WCM haben eine Mächtigkeit von bis zu 700 m, die Mächtigkeit der Kohle macht jedoch weniger als 10 % der Gesamtmächtigkeit der Einheit aus. Das WCM fällt sanft (~4°) nach Westen ab, was mit dem allgemeinen Trend des Surat-Beckens in dieser Region übereinstimmt. Im Untersuchungsgebiet ist das WCM entlang des westlichen Randes der CRAA dicker (150 m bis 350 m) und wird im Osten, wo es zutage tritt, auf etwa 50 m dünner.26 Außerdem wird die CRAA am östlichen Rand des Tals von den Main Range Volcanics24 begrenzt. Das WCM liegt über der Eurombah-Formation (ein konglomeratischer Sandstein mit kleineren Schluffsteinen und Tonsteinbetten) und liegt unter den Kumbarilla-Schichten (überwiegend Sandstein, mit weniger Tonstein, Schluffsteinen und Konglomeraten)26. Das nicht begrenzte CRAA füllt ein Paläoval, das durch die GAB-Formationen gegraben wurde. Diese überarbeiteten äolischen und alluvialen Sedimente wurden im gesamten mittleren Miozän bis in die Gegenwart abgelagert23,28. Die talfüllenden Sedimente, die in der Nähe von Dalby eine maximale Mächtigkeit von 134 m haben23,24, bestehen aus Kiesen und fein- bis grobkörnigen Kanalsanden, die mit Auentonen und an den Rändern kolluvialen Ablagerungen durchsetzt sind.

Im Condamine-Einzugsgebiet gibt es viele potenzielle CH4-Quellen, die zu den gemessenen [CH4]- und δ13C-CH4-Werten im Grundwasser und in der Luft beitragen könnten. Dazu gehört CH4 aus:

- die Aufwärtswanderung von Gas aus dem WCM,

- biologische Aktivität in der gesättigten Zone unter Flüssen und Feuchtgebieten,

- biologische Aktivität in der gesättigten Zone der CRAA,

- biologische Aktivität in der Vadosezone (CH4-Senke),

- biologische Aktivität innerhalb des Bohrlochs und

- anthropogene Einträge in die Atmosphäre.

Jede der oben genannten CH4-Quellen verfügt möglicherweise über eine einzigartige δ13C-CH4-Signatur29. Bei Kohle stammt üblicherweise ein Teil des CH4 aus thermogenen Quellen und enthält daher mehr 13C, was zu einer weniger negativen δ13C-CH4-Signatur führt. Im Gegensatz dazu werden alle aufgeführten biologischen CH4-Quellen im Vergleich zu thermogenen Quellen und dem atmosphärischen Hintergrund an 13C abgereichert sein, was zu einer negativeren δ13C-CH4-Signatur führt11,30. Allerdings kann es bei der Interpretation der Isotope zu Komplikationen kommen, da verschiedene Prozesse die Konzentration oder Isotopenzusammensetzung des Gases verändern können. Die Oxidation von CH4 in der Vadoszone und der Atmosphäre31, die Fraktionierung des Grundwasserflusses in Bohrlöchern32 und die Vermischung verschiedener CH433-Quellen können die Isotopensignatur verändern. Daher ist eine verbesserte Kenntnis der CH4-Quellen erforderlich, um gemessene Konzentrationsänderungen im Grundwasser und in der Luft den entsprechenden Quellen zuordnen zu können.

Durch die biologische Aktivität in gesättigten Zonen entsteht CH4 als Folge der Methanogenese. Dies kann entweder durch Acetatfermentation oder durch Reduktion von Kohlendioxid (CO2) erfolgen (Gleichung (1) bzw. (2)):31

In der gesättigten Zone kann es auch zu einer anaeroben Oxidation von CH4 (AOM) durch Reduktion von Sulfat (SO42−) oder Denitrifikation von Nitrat (NO3−) kommen34,35,36. Eine der Voraussetzungen für AOM sind erhöhte Konzentrationen von SO42− oder NO3− im Grundwasser. Daher kann die Untersuchung des Grundwassers auf SO42− oder NO3− einen Hinweis auf das Potenzial für das Auftreten von AOM geben. Auch Mikroben im tiefen Grundwasserleiter sind für AOM37 verantwortlich. Es wurde jedoch noch kein Mitglied der methanotrophen Euryarchaeota-Gruppe kultiviert, die für die anaerobe Oxidation verantwortlich ist, und die verschiedenen Wege, auf denen AOM auftritt, sind noch weitgehend unbekannt37.

Die biologische Aktivität innerhalb der Vadosezone führt zu einem Nettoverbrauch (Oxidation) von CH4. Die Oxidation von CH4 führt zu einer Anreicherung von 13C, da die Methanotrophen bevorzugt 12C31 verbrauchen. Dieser Prozess kann verschiedene Reaktionszwischenstufen durchlaufen, bevor CO2 entsteht (Gleichung (3)):31

Methanotrophe Prozesse können das volle Ausmaß der Aufwärtswanderung von CH4 verschleiern, da sie die CH4-Konzentration im Untergrund verringern. Oxidationsprozesse in der oberflächennahen Umgebung können durch Fraktionierung auch die Isotopensignatur der Quelle verändern. Dadurch können wir methanotrophe Aktivität in einer 12C-reichen Umgebung wie der Vadose-Zone nachweisen, da die Isotopensignatur von CH4 in 12C erschöpft ist. Dies wird in den unten dargestellten Ergebnissen deutlich.

Im WCM wird der größte Teil des CH4 an der Kohle adsorbiert, ein kleiner Teil kann jedoch in freiem Zustand vorliegen15. Methan ist im freien Zustand schwimmfähig und kann mit der Zeit nach oben wandern. Seit den 1960er Jahren ist der Grundwasserspiegel innerhalb der CRAA um 25 m gesunken24, was möglicherweise die Aufwärtswanderung von CH4 verstärkt hat. Die Gewichtsreduzierung unmittelbar über dem WCM hat das Potenzial, den Kohleabschnitt zu entladen und einen Teil des freien CH4-Zustands freizusetzen. Dieses CH4 wird eine Isotopensignatur aufweisen, die sich von oberflächennah mikrobiologisch produziertem CH4 unterscheidet.

Um das Potenzial von CH4 als Marker für die hydraulische Konnektivität zu bewerten, haben wir [CH4] und δ13C-CH4 sowohl im Grundwasser als auch in der Luft des Condamine-Einzugsgebiets gemessen. Der [DOC] wurde in jedem Bewässerungsbohrloch gemessen, um die Wege des Grundwasserflusses zu untersuchen. Die Tritiumaktivität im Grundwasser wurde gemessen, um Erkenntnisse über Grundwasserverweilzeiten, Neubildungsprozesse und mögliche Grundwasservermischungen zu gewinnen. Anionen (SO42− und NO3−) wurden ebenfalls gemessen, um Einblicke in anaerobe Prozesse tief im Grundwasserleiter zu erhalten, und δ13C des gelösten anorganischen Kohlenstoffs (δ13C-DIC) wurde gemessen, um Einblicke in die Quelle des anorganischen Kohlenstoffs im Grundwasser zu erhalten.

Die atmosphärischen Hintergrundkonzentrationen von CH4 ändern sich mit dem Breitengrad aufgrund wechselnder Quellen und Senken38. Die Hintergrundkonzentration von CH4 an der Cape Grim Baseline Air Pollution Station in Tasmanien, Australien (40,683°S), betrug im Jahr 2013 1,754 ± 0,002 ppm36. Kontinuierliche Messungen von der Commonwealth Scientific and Industrial Research Organization (CSIRO) und der Geoscience Australia-Station in Arcturus , Zentral-Queensland (24.027°S) liegen derzeit zwischen 1.750 ppm und 1.770 ppm40. Der üblicherweise für die Hintergrundluft angegebene Isotopensignaturwert (δ13C-CH4) beträgt −47‰41.

Akzeptierte Schwellenwerte und Isotopenbereiche ermöglichen es uns, anhand des gemessenen δ13C-CH4, das für jede CH4-Quelle in der gesamten Region erhalten wurde, eine Quelle zuzuordnen41. Australisches CSG hat einen δ13C-CH4-Wert von weniger als –60‰ für biologisch gewonnenes Gas (biogenes CH4) und mehr als –50‰ für Gas, das aus Kohle in der Tiefe gewonnen wird (thermogenes CH4)42. Die Zwischenzone wird als Mischzone eingestuft. Frühere Studien haben den CH4-Gehalt des WCM anhand von Kernproben aus Gasbrunnen gemessen. Die δ13C-CH4-Werte für diese Kernproben lagen zwischen –58,5‰ und –45,3‰25,43,44, was darauf hindeutet, dass das Gas im WCM sekundären biogenen Ursprungs ist und eine geringe thermogene Komponente aufweist25.

Wir ermittelten den Hintergrund [CH4] und die Isotopensignatur der Luft im ländlichen New South Wales (NSW) und Qld, indem wir 8 Umgebungsluftproben in Gebieten mit einheimischer Vegetation und Trockenlandwirtschaft zwischen Narrabri (NSW) und Dalby (Qld) sammelten. Der durchschnittliche Hintergrund [CH4] betrug 1,774 ± 0,002 ppm und die Isotopensignatur betrug –47,0 ± 0,05‰ (n = 8; Ergänzungstabelle S3 online). Diese Werte sind etwas höher als die für die Cape Grim Baseline Air Pollution Station in Tasmanien und Arcturus in Zentral-Qld gemeldeten Werte39,40.

Wir konnten [CH4] nicht direkt an CSG-Bohrlochköpfen messen; Allerdings werden an jeder Produktionsbohrung große Mengen Wasser mitproduziert. Aus diesem Wasser wird der Großteil des CH4 entfernt und dann in großen Vorratsbehältern gespeichert. Wir konnten das Gas aus dem WCM indirekt messen, indem wir die Emissionen eines solchen Reservoirs mit Abmessungen von 800 m x 500 m analysierten. Um die Signatur des aus dem WCM geförderten Gases zu bestimmen, haben wir eine Untersuchung unmittelbar neben und in Windrichtung (östlich) des Reservoirs durchgeführt (Abb. 3a). Am nächstgelegenen Punkt lagen die Messungen im Umkreis von 50 m um den Stausee. Wir haben ein Gebiet mit erhöhtem [CH4] entdeckt, das einen Spitzenwert von 2,107 ppm und eine Breite von 2,3 km aufwies.

(a) Eine Karte der CSG-Entwicklungen und koproduzierten Wasserspeicherreservoirs. Die blauen Rechtecke stellen die Lage der Wasserspeicher dar und die rote Linie zeigt die Route der mobilen Vermessung. Das AB stellt die mobilen CH4-Messtraversenlinien dar, an denen Tedlar-Beutelproben windabwärts des koproduzierten Wasserreservoirs gesammelt wurden, um die Isotopenzusammensetzung von CH4 zu bestimmen, das aus dem WCM extrahiert wurde (Karte erstellt in QGIS; Daten und Bilder: MapQuest, Open Street Map und Mitwirkende, CC-BY-SA55. Geändert mit Corel Painter 201556). (b) CH4-Konzentration, gemessen entlang der Linie AB in der Wolke vor dem Wind des koproduzierten Wasserspeicherreservoirs. Die horizontale rote Linie zeigt die Hintergrund-CH4-Konzentration von 1,774 ppm an.

Die während der Reservoirdurchquerungen gemessenen [CH4]-Werte sind in Abb. 3b dargestellt. Jeder farbige Vorhang repräsentiert einen einzelnen Vermessungsdurchgang im Fahrzeug. Bei jedem Lauf gibt es geringfügige Unterschiede im aufgezeichneten [CH4] am selben Ort. Wir führen dies auf die vielfältigen Mischungsprozesse zurück, die mit den schwankenden Winden (sowohl Richtung als auch Geschwindigkeit) einhergehen.

Die Isotopenzusammensetzung einer gemischten Luftprobe, die aus einer Punktquelle (δ13C-CH4 (s); [CH4 (s)]) und Hintergrundluft (δ13C-CH4 (b); [CH4 (b)]) besteht, wird ermittelt aus:45,46,47

wobei δ13C-CH4 (a) und [CH4 (a)] der in der Umgebungsluftprobe gemessene Isotopenwert bzw. die gemessene Konzentration sind.

Für δ13C-CH4 (b) und [CH4 (b)] verwendeten wir den Durchschnitt der in Gebieten mit natürlicher Vegetation gesammelten Luftproben für die Hintergrundwerte (δ13C-CH4 (b) = −47,0‰; [CH4 (b)] = 1,774 ppm). Die Isotopensignatur des aus der Ausgasung mitproduzierten Wasserreservoirs wurde dann durch Anpassen von Gleichung (4) an die Daten mithilfe der nichtlinearen Modellanpassungsfunktion in Mathematica48 bestimmt (Abb. 4; Ergänzungstabelle S6 online). Um den Quell-δ13C-CH4-Wert für das WCM zu bestimmen, wurden drei Luftproben, die entlang der Linie AB (Abb. 3) gesammelt wurden, als der Wind aus Westen direkt über das Reservoir wehte, mit zwei anderen Proben windabwärts der CSG-Region kombiniert. Abbildung 4 zeigt die Linie des Mischungsmodells (Gleichung (4)) mit der besten Anpassung für die kombinierten Proben. Dies ergab einen Wert von −50,8‰ (90 %-KI, −55,7‰ bis −45,8‰) für δ13C-CH4 (s). Die Isotopensignatur des aus der Lagerstätte austretenden CH4 weist darauf hin, dass das Gas einen gemischten thermogenen/biogenen Ursprung hat. Das breite Konfidenzintervall (−55,7‰ bis −45,8‰) ist auf eine Kombination aus Stichprobengröße und Messfehler zurückzuführen. Diese 90 %-Konfidenzintervallgrenzen liegen innerhalb des für WCM43 angegebenen δ13C-CH4-Bereichs. Als Referenzwert für das WCM verwenden wir daher die Isotopensignatur von −50,8‰. In der folgenden Diskussion verwenden wir diese Isotopensignatur für das WCM als Teil der Zuordnung der CH4-Quelle in den Grundwasserleitern.

Co-produziertes Wasserreservoir-Downwind-Plume-Mischdiagramm.

Die Hintergrundluft wird als roter Punkt dargestellt und die Proben der Abwindfahne sind die schwarzen Punkte. Die blaue Linie ist die beste Anpassungslinie für das Mischmodell (Gleichung (4)) und die 90 %-Konfidenzintervallbänder werden in Orange angezeigt. Der für das Mischungsmodell ermittelte Quellabschnitt beträgt −50,8 ‰ (90 % KI, −55,7 ‰ bis −45,8 ‰).

Das Bewässerungsgebiet südlich von Dalby und östlich von Cecil Plains verfügt über eine CH4-Produktionszone entlang des Condamine River mit [CH4]-Spitzenwerten von bis zu 1.930 ppm. Der größte Teil der Region unterliegt jedoch methanotrophen Prozessen, was zu einem leichten Rückgang von [CH4] im Bewässerungsgebiet führt. In und um das Bewässerungsgebiet wurden bei der kontinuierlichen CH4-Untersuchung (Abb. 1) niedrige [CH4]-Werte festgestellt, wobei die niedrigste gemessene Konzentration bei 1,764 ppm lag. Der durchschnittliche [CH4], der in der kontinuierlichen Untersuchung im gesamten Bezirk aufgezeichnet wurde, betrug 1,771 ± 0,007 ppm (n = 8954) und lag damit etwas unter dem regionalen atmosphärischen Hintergrund (δ13C-CH4 (b) = −47,0‰; [CH4 (b)] = 1,774 ppm).

Wir konnten die in den ungesättigten und gesättigten Zonen des Grundwasserleiters ablaufenden Prozesse weiter untersuchen, indem wir die [CH4]- und Isotopensignaturen in Bewässerungsbohrlöchern in der Region analysierten.

Der zweite Datensatz konzentrierte sich auf Grundwasser und Gas in privaten Bewässerungsbohrlöchern. Einzelheiten hierzu finden Sie in der Online-Ergänzungstabelle S4.

Unsere δ13C-DIC- und δ13C-CH4-Messungen aus allen Bewässerungsbohrlöchern zeigen keine Korrelation (R2 = 0,04), wobei die Werte außerhalb der Methanogenese- oder Sulfatreduktionszonen7 liegen (Abb. 5; Ergänzungstabelle S5 online). Der DIC in diesem Grundwasser ist teilweise auf die Auflösung von Regolithkarbonaten zurückzuführen, die in den Vertosolen gebildet werden. Diese kalkhaltigen Böden sind oft in der Nähe von Gebieten mit Ca-reichem Grundgestein wie Kalkstein und Basalten verteilt, wie etwa den Main Range Volcanics im Untersuchungsgebiet49. Das Fehlen einer Korrelation zwischen δ13C-DIC und δ13C-CH4 impliziert daher, dass das CH4 aus einer anderen Quelle stammt. In anderen Studien weist mikrobielles CH4 aus geringer Tiefe eine starke positive Korrelation zwischen δ13C-DIC und δ13C-CH47 auf. Die für δ13C-DIC erhaltenen Ergebnisse sind 18‰ bis 22‰ leichter (negativer) als die erwarteten Werte für DIC aus mikrobiellem CH4 im flachen Grundwasser.

δ13C-DIC gegen δ13C-CH4 zeigt keine Korrelation (R2 = 0,04).

In dieser Studie nutzen wir das Fehlen von 3H und [DOC] oberhalb der Nachweisgrenze, um Erkenntnisse über die hydraulische Konnektivität zu gewinnen, da diese Kombination impliziert, dass es im alten Grundwasser (>70 Jahre) eine weitere Quelle für [DOC] gibt. Die aufgezeichneten 3H-Aktivitäten im Grundwasser aus Bewässerungsbohrlöchern waren im Condamine River-Korridor im Allgemeinen höher und niedriger im Vergleich zu modernen Niederschlagswerten im zentralen Teil und östlich des Einzugsgebiets.

Um die CH4-Messungen aus den Bohrlöchern zu interpretieren, haben wir δ13C-CH4 gegen 1/[CH4] aufgetragen (Abb. 6; Ergänzungstabelle S5 online (Abb. 6b hebt die Gruppe von Bewässerungsbohrlochproben um 0,55 ppm-1 in Abb. 6a hervor.) ). In Abb. 6 sind zwei unterschiedliche Punkteverteilungen dargestellt. Diese beziehen sich auf die gemessene Aktivität von 3H, [DOC] > 0,1 mg/L, [CH4] und δ13C-CH4. Wir haben Proben Teilmengen zugeordnet, um Gleichung (4) an die Daten anzupassen (wodurch die Hintergrundwerte schwanken konnten), basierend auf dem Vorhandensein oder Fehlen von 3H-Aktivität und [DOC]. Nur die Proben 9, 16, 17 und 19 weisen eine 3H-Aktivität unterhalb der Bestimmungsgrenze und einen [DOC] über der Nachweisgrenze auf und diese Proben wurden der Teilmenge A zugeordnet. Die übrigen Proben weisen eine Mischung aus 3H-Aktivitäten und nachweisbaren [DOC]-Werten auf und waren Teilmenge B zugeordnet.

(a) Ein kombiniertes Mischdiagramm für die Bewässerungsbohrungen. Die Regressionslinien repräsentieren entweder die Bohrungen mit nachweisbarem [DOC] (Achsenabschnitt: −55,9 ‰ (90 % KI, –58,3 ‰ bis –53,4 ‰)) oder die Bohrungen ohne nachweisbaren [DOC] (Achsenabschnitt: −69,1 ‰ (90 %). CI, −73,2‰ bis −65,0‰)). Die Tritiumaktivität wird durch die Markierungsfarbe angezeigt. Alle Bohrlöcher ohne 3H-Aktivität und nachweisbarem [DOC] liegen auf der Regressionslinie mit einem Schnittpunkt von –55,9‰, was auf Gas aus dem WCM hinweist. (b) Die Ansammlung von Bohrungen um 0,55 ppm−1 verdeutlicht eine Vermischung von Parametern am Schnittpunkt der Regressionsgeraden. Dies weist darauf hin, dass das Fehlen einer 3H-Aktivität zur Zuordnung der Quelle herangezogen werden kann, es muss jedoch zusammen mit nachweisbaren [DOC]-Werten verwendet werden. Mischmodelllinien mit der besten Anpassung werden in Blau und die 90 %-Konfidenzintervallbänder in Orange angezeigt.

Unter der Annahme, dass es nur zwei Endglieder gibt, kann eine Schätzung ihrer Isotopensignaturen aus einer Regressionsanpassung der kleinsten Quadrate von Gleichung (4) erhalten werden. Teilmenge A hat einen y-Achsen-Achsenabschnitt für die Regressionslinie von −55,9‰ (90‰-KI, −58,3‰ bis −53,4‰). Dies ist die Quellensignatur des CH4 in diesen Bohrlöchern. Der Isotopenwert liegt innerhalb des für Gas aus dem WCM gemeldeten Bereichs und ähnelt auch unserem aufgezeichneten Wert für das WCM aus dem mitproduzierten Wasserreservoir. Das andere aus der Linie der besten Anpassung angegebene Endelement hat einen Wert von –40,7 ‰ (90 %-KI, –40,75 ‰ bis –40,74 ‰), was mit einer Mischung aus einer oxidierten Quelle (z. B. der Vadosezone) übereinstimmt. Das Fehlen von 3H-Aktivität in den Proben der Teilmenge A weist darauf hin, dass die Wiederaufladung aus dem Flusskorridor mehr als 70 Jahre dauert, um diese Standorte zu erreichen. Der erhöhte [DOC] in Teilmenge A kann nicht auf die Wiederaufladung zurückgeführt werden. Denn in der Zeit, die die Wiederaufladung benötigt, um diese Bohrlöcher zu erreichen (>70 Jahre), kann man vernünftigerweise davon ausgehen, dass biologische Prozesse den verfügbaren DOC bereits verbraucht hätten. Daher liefert eine andere Quelle den erkannten DOC. Die Aufwärtsmigration von CH4 aus dem WCM wäre die wahrscheinlichste Quelle.

Die Bohrlöcher der Teilgruppe A wiesen alle erhöhte Konzentrationen an gelöstem Sauerstoff auf; einschließlich der höchsten drei in unserer Studie erfassten Werte (Ergänzungstabelle S5 online). Mikrobielle Aktivität würde diesen Sauerstoff verbrauchen50. Wir schließen daraus, dass an diesen Stellen in der Tiefe des Grundwasserleiters nur eine minimale biologische Aktivität auftritt. Darüber hinaus waren die SO42−- und NO3−-Konzentrationen im Grundwasser in den Bewässerungsbohrlöchern zu niedrig, um AOM zu unterstützen (Ergänzungstabelle S5 online). Für die anaerobe Oxidation ist einer dieser Wege erforderlich, weshalb man davon ausgehen kann, dass die Oxidation tief im Grundwasserleiter minimal ist.

Zusammenfassend lässt sich für Teilmenge A sagen, dass das Fehlen von 3H-Aktivität in Bewässerungsbohrlöchern mit nachweisbarem [DOC] in Verbindung mit dem Isotopenwert der Regressionslinie im Bereich des WCM auf eine lokale Verbindung zwischen der CRAA und dem WCM in diesen Gebieten hindeutet. Das nachgewiesene CH4 wird auf die Aufwärtswanderung von Gas aus dem WCM zurückgeführt.

Teilmenge B hat einen Y-Achsen-Achsenabschnitt für die Regressionslinie von −69,1‰ (90 %-KI, −73,2‰ bis −65,0‰), was auf eine biologische Quelle hinweist. Die Regressionslinie zeigt ein zweites Endglied mit einer Isotopensignatur von −29,3‰ (90 %-KI, −29,33‰ bis −29,32‰), was eine Vermischung mit einem stark oxidierten Hintergrund (der Vadosezone) darstellt. Alle Proben, die sich in einem Cluster bei 0,55 ppm-1 befinden, haben einen [DOC] unterhalb der Nachweisgrenze, mit Ausnahme von Bewässerungsbohrloch 8, obwohl viele dieser Bewässerungsbohrlöcher in der Nähe des Flusses liegen. Die 3H-Aktivität deutet jedoch darauf hin, dass die Proben 3, 5, 8 und 18 allesamt Wasser liefern, das weniger als 70 Jahre alt ist, was darauf hindeutet, dass diese Bewässerungsbohrlöcher Wasser entnehmen, das durch oberflächennahe Prozesse beeinflusst wird. Die Proben 1, 2, 4, 6, 7, 10, 11, 12 und 14 weisen keine aufgezeichnete 3H-Aktivität auf und der [DOC] liegt unter der Nachweisschwelle. Dies weist darauf hin, dass diese Proben auf Wasser zugreifen, das >70 Jahre alt ist und der DOC bereits durch biologische Prozesse genutzt wurde.

Wir führen die Quellensignatur dieser Proben auf die biologische Aktivität innerhalb und in der Nähe der Bewässerungsbohrlöcher zurück. Die niedrigen [DOC]- und DO-Messungen in Gegenwart von biologisch produziertem CH4 sind möglicherweise auf mikrobiologische Aktivität nach dem Wiederaufladen zurückzuführen, bei der sowohl DOC als auch DO verbraucht werden. Diese biologische Aktivität hätte CH4 als Nebenprodukt erzeugt und diese CH4-Quelle dominiert die im Grundwasser an diesen Standorten gemessene Isotopensignatur50.

Die Messung von δ13C-CH4 und [CH4] reicht nicht aus, um die Quelle zu bestimmen, es besteht auch die Notwendigkeit, sowohl die 3H-Aktivität als auch den DOC zu messen, was durch die Proben 5 und 17 hervorgehoben wird. Die Proben 5 und 17 hatten beide einen [DOC] über dem Nachweiswert Grenze, Probe 17 wies jedoch keine aufgezeichnete 3H-Aktivität auf, Probe 5 hingegen schon. Probe 13 hatte keinen nachweisbaren [DOC] und keine im Grundwasser gemessene 3H-Aktivität. Wir gehen davon aus, dass biologische Prozesse den DOC verbraucht haben. Das Grundwasser von Probe 5 wurde durch oberflächennahe biologische Aktivität beeinträchtigt, während Probe 17 Hinweise auf eine Aufwärtswanderung von CH4 aus dem WCM zeigt. Der Unterschied in diesen drei Proben trotz ihrer Isotopenähnlichkeit unterstreicht die Notwendigkeit dieser Kombination von Messungen zur Quellenzuordnung. Die hier vorgestellte kombinierte Methode ist robuster als die einzelnen Messungen, da δ13C-CH4 in Umgebungen, in denen sowohl thermogene als auch biogene Methanogenese zusammen mit Methanotropie stattfinden, schwer individuell zu interpretieren ist.

An unserem Fallstudienstandort im Condamine-Einzugsgebiet ist der Isotopenwert von −55,9 ‰ aus den Bewässerungsbohrlöchern mit nachweisbarem [DOC] aufgrund der in situ ablaufenden biologischen Prozesse nicht so an CH4 angereichert wie von einer klassischen thermogenen Quelle erwartet. Allerdings liegt es im Bereich der Isotopensignatur des WCM und ist deutlich stärker an 13C angereichert als die Proben aus Bewässerungsbohrlöchern mit [DOC] unterhalb der Nachweisgrenze. Bewässerungsbohrlochproben ohne 3H-Aktivität und nachweisbarem [DOC] lagen alle auf der Isotopenregressionslinie, die in den für das WCM angegebenen Wertebereich fiel (–58,5 ‰ bis –45,3 ‰)25,43,44. Der Wert dieser Regression unterschied sich um 5,1‰ von unserer eigenen Isotopensignatur aus dem mitproduzierten Wasserreservoir. So sind die Isotopensignatur von ausgasenden Luftproben aus den Bewässerungsbohrlöchern 9, 16, 17 und 19 (siehe Abb. 6), die Wolke aus dem gleichzeitig produzierten Wasserreservoir und die in der Literatur angegebenen Werte für Gas, das aus Kohlekernproben entnommen wurde, allesamt liegen im gemischten thermogenen/biologischen Bereich. Dies ist ein starker Hinweis darauf, dass das aus den Bewässerungsbohrlöchern 9, 16, 17 und 19 entnommene CH4 aus der zugrunde liegenden WCM stammt.

Diese Forschung hat gezeigt, dass drei Bedingungen vorliegen müssen, um daraus schließen zu können, dass in Gebieten mit CSG-Entwicklung Wege der geologischen hydraulischen Konnektivität vorhanden sind. Die δ13C-CH4-Daten im Vergleich zu inversen [CH4]-Daten müssen auf einer Mischdiagramm-Regressionslinie mit einem y-Achsen-Achsenabschnittswert dargestellt werden, der thermogenes bis gemischtes thermogenes/biogenes Gas angibt. Bei hohen Konzentrationen (niedriges 1/[CH4]) ist es jedoch schwierig, Proben einer bestimmten quellenbestimmenden Regressionsgeraden zuzuordnen. Der nachweisbare [DOC] kann entweder eine Wiederauffüllung des Flusskorridors oder eine Gasmigration aus der Tiefe nach oben anzeigen. Weitere Informationen über den wahrscheinlichen Ursprung von CH4 und DOC liefert die 3H-Aktivität. Nachweisbarer [DOC] zusammen mit einer 3H-Aktivität über der Bestimmungsgrenze weist auf relativ junges Wasser und oberflächennahes biologisches CH4 hin. Umgekehrt deutet ein [DOC] oberhalb der Nachweisgrenze und eine 3H-Aktivität unterhalb der Quantifizierungsgrenze stark darauf hin, dass CH4 durch die Aufwärtswanderung von Gas aus dem WCM dominiert wird. Unsere Ergebnisse zeigen, dass Messungen der Isotopenzusammensetzung von CH4, [DOC] und 3H-Aktivität im Grundwasser und von CH4 in der Luft als erste Bewertung der Wege der geologischen hydraulischen Konnektivität verwendet werden können, wenn ein alluvialer Grundwasserleiter über Kohlemaßnahmen liegt, die für die CSG-Produktion vorgesehen sind .

Vom 20. Januar 2014 bis 1. Februar 2014 haben wir CH4-Proben aus 19 Bewässerungsbohrlöchern gesammelt. Die Bewässerungsbohrlöcher verfügten über einen Gasauslass, der es uns ermöglichte, das Gas mit einer batteriebetriebenen Luftpumpe SKC 222-2301 direkt in 3-Liter-Tedlar-Beutel zu pumpen. Dieses Gas wurde im Bohrloch aus dem Grundwasser entfernt und ist repräsentativ für das Gas im Grundwasser. Das Grundwasser wurde innerhalb des Grundwasserleiters von 35,4 m auf 199,9 m gefördert. Die Tiefe bis zum Grundwasserspiegel lag zwischen 5 und 20 m51. Eine Spülung dieser Bohrlöcher war nicht erforderlich, da die Pumpen bereits seit zwei bis drei Monaten in Betrieb waren.

Im gleichen Zeitraum haben wir auch Grundwasserproben aus allen 19 Bewässerungsbohrlöchern entnommen. Um Wechselwirkungen zwischen Luft und Wasser zu minimieren, wurde 2 m innerhalb des Pumpenauslasses ein Probenahmerohr installiert. Physiochemische Parameter (pH, Eh, Temperatur, elektrische Leitfähigkeit und gelöster Sauerstoff (DO)) wurden vor der Probenahme auf Stabilität überprüft, wobei alle Proben innerhalb von Minuten vollständig stabil waren.

Die Probenentnahme umfasste einen Inline-Hochvolumenfilter mit 0,45 μm, der an den Pumpenauslass angeschlossen war. Proben für δ13C-DIC und [DOC] wurden weiter durch eine 0,22-μm-Membran filtriert und in 12-ml-Glasfläschchen (Exetainer) bzw. 60-ml-Flaschen aus hochdichtem Polyethylen (HDPE) gesammelt. Proben für δ13C-DIC wurden bei 4 °C gekühlt und [DOC]-Proben wurden innerhalb von 12 Stunden nach der Entnahme bis zur Analyse eingefroren. Proben für die 3H-Analyse wurden in 2-l-HDPE-Flaschen gesammelt. Proben für die SO42- und NO3-Analysen wurden ohne weitere Behandlung in 125-ml-HDPE-Flaschen gesammelt.

Vom 12. März 2014 bis 18. März 2014 wurde eine mobile CH4-Umfrage durchgeführt (Abb. 1). Die Route umfasste das Bewässerungsgebiet und CSG-Entwicklungen rund um Dalby und Cecil Plains im Süden sowie den Standort der im Januar beprobten Bewässerungsbohrlöcher. Wir haben die Luft über einen Teflonschlauch entnommen, der mit einem Einlass oben am Fahrzeug (2,2 m über dem Boden) verbunden war. Diese Luft wurde direkt in ein Picarro G2301 Cavity Ring-Down Spectrometer (CRDS) (Picarro, Inc., Santa Clara, CA) geleitet, das alle 5 Sekunden den [CH4] maß, während wir mit 40 km/h die Straße entlang fuhren. Die Präzision des Picarro G2301 beträgt <0,001 ppm über 5 Sekunden. Gleichzeitig wurde der GPS-Standort mit einem Hemisphere GPS (Modell A21) gemessen, während Windgeschwindigkeits- und -richtungsdaten mit einem S2 Climatronics 2D-Schallanemometer gemessen wurden, das ebenfalls oben am Fahrzeug angebracht war. Der Aufbau ist eine Modifikation der Methoden, die zuvor zur Bestimmung von Gaslecks rund um Boston, USA, verwendet wurden52.

Wo wir einen Bereich mit erhöhtem [CH4] entdeckten, wurden einzelne Proben der Umgebungsluft mit einer Mikromembran-Gaspumpe KNF NMP 830 KNDC B in 3-l-Tedlar-Beutel gepumpt. Das Fahrzeug stand und der Motor wurde ausgeschaltet, als wir Luft in die Tedlar-Beutel pumpten, um sie später im Labor zu analysieren (siehe ergänzende Informationen online).

Zitierweise für diesen Artikel: Iverach, CP et al. Bewertung der Konnektivität zwischen einem darüber liegenden Grundwasserleiter und einer Kohleflözgasressource mithilfe von Methanisotopen, gelöstem organischem Kohlenstoff und Tritium. Wissenschaft. Rep. 5, 15996; doi: 10.1038/srep15996 (2015).

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Diese Forschung wurde von der Cotton Research and Development Corporation und dem National Centre for Groundwater Research and Training (finanziert vom Australian Research Council und der National Water Commission) finanziert. Wir bedanken uns auch für die Grundwasserförderung der National Collaborative Research Infrastructure Strategy, die für den Kauf des Picarro G2132-i verwendet wurde.

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James L. Frankreich

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Die experimentelle Konzeption und Gestaltung wurde von DIC, EGN und BFJK durchgeführt. Die Feldarbeit wurde von CPI, DIC, SIH, REF, DL, JLF und BFJK durchgeführt. Geochemische Analysen wurden von DIC und SIH durchgeführt. Die Finanzierung der Arbeit wurde von BFJK, DIC, AB gewonnen und EGN Das Manuskript wurde von CPI und BFJK unter Mitwirkung aller Autoren verfasst.

Die Autoren geben an, dass keine konkurrierenden finanziellen Interessen bestehen.

Dieses Werk ist unter einer Creative Commons Attribution 4.0 International License lizenziert. Die Bilder oder anderes Material Dritter in diesem Artikel sind in der Creative-Commons-Lizenz des Artikels enthalten, sofern in der Quellenangabe nichts anderes angegeben ist; Wenn das Material nicht unter der Creative-Commons-Lizenz enthalten ist, müssen Benutzer die Erlaubnis des Lizenzinhabers einholen, um das Material zu reproduzieren. Um eine Kopie dieser Lizenz anzuzeigen, besuchen Sie http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/

Nachdrucke und Genehmigungen

Iverach, C., Cendón, D., Hankin, S. et al. Bewertung der Konnektivität zwischen einem darüber liegenden Grundwasserleiter und einer Kohleflözgasressource mithilfe von Methanisotopen, gelöstem organischem Kohlenstoff und Tritium. Sci Rep 5, 15996 (2015). https://doi.org/10.1038/srep15996

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Eingegangen: 22. Juli 2015

Angenommen: 07. Oktober 2015

Veröffentlicht: 4. November 2015

DOI: https://doi.org/10.1038/srep15996

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